Básník a výtvarník Jiří Kolář (1914–2002) a jeho žena výtvarnice a fotografka Běla Kolářová (1923–2010) kromě toho, že patří mezi nejdůležitější autory českého poválečného umění, byli také určujícími postavami československé umělecké scény, s širokým přehledem o domácím i zahraničním umění, a to navzdory totalitnímu režimu. „Kolářův“ stůl v kavárně Slavia byl důležitým centrem setkávání, Kolářovi psali nebo ho navštěvovali umělci i teoretici z celé republiky. Kolář tuto síť aktivně udržoval a podporoval celou řadu mladých začínajících autorů, mj. i tím, že sbíral jejich díla, popřípadě je vyměňoval za své vlastní práce. Vznikla tak rozsáhlá sbírka utvářející se v průběhu několika desítek let. Odpovídá Kolářovu zájmu o umění přinášející neobvyklé pohledy na současný svět a mnoha rozličných žánrů a přístupů. Promítá se do ní otevřenost k nejrůznějším druhům projevu a schopnost nacházet nové souvislosti.
Sbírka se rozděluje na několik částí. V první z nich jsou díla klasiků českého moderního umění, k nimž patří Josef Václav Myslbek, Luděk Marold, Josef Mařatka nebo Alfons Mucha. Kolekce obsahuje i tvorbu některých významných představitelů avantgardních směrů první poloviny 20. století – sérii pozoruhodných abstraktních obrazů Františka Kupky, objevné koláže Vojtěcha Preissiga, sérii grafik Josefa Čapka, díla Františka Tichého, Václava Tikala, Václava Špály, Aloise Wachsmana.